进展 | 等离激元-激子强耦合体系的光致发光谱研究(局域等离激元)

导读进展 | 等离激元-激子强耦合体系的光致发光谱研究光与物质之间的强耦合作为一种基本的量子光学现象,具有重要的科学意义。当量子发光体与光腔的耦合强度超过两者的平均损耗时,强耦合发生,形成部分光部分物质的:https://www.cqtvs.com/c/tansuo-8.html

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光与物质的强耦合,作为一种基本的量子光学现象,具有重要的科学意义。当量子发光体与光腔的耦合强度超过它们的平均损耗时,就会发生强耦合,形成某些光材料的极化激子态,在玻色-爱因斯坦凝聚、极化准分子激光、量子信息等领域具有重要的应用价值。电介质腔的模式体积受到衍射极限 的限制,这限制了它可以实现的耦合强度。表面等离子体可以将光场限制在纳米尺度空,实现突破衍射极限的光场操控。因此,等离子体纳米结构成为具有超小模式体积的纳米光学腔。模式的减少使得等离子体纳米结构与量子发光体之间的耦合强度更强,在室温下甚至在单激子能级下都能发生强耦合。

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图一。(a)银纳米线-单层WSe₂耦合系统的示意图和光学显微镜图像。(b)玻璃基底上单层WSe₂的透射光谱和荧光光谱。(c)玻璃基底上的银纳米线(I,III)和单层WSe₂.上的银纳米线(II,IV)的散射光谱

目前表面等离子体与激子强耦合体系的实验研究主要使用散射、反射和透射光谱。强耦合将导致这些光谱的分裂,反映每个极化激子态的形成。然而,在光致发光光谱(荧光光谱)中,主要观察到光谱的增宽或低能极化子态。这些强耦合系统的荧光光谱特征的来源仍不清楚。与散射等光学过程相比,荧光过程更加复杂。在耦合系统中,部分荧光是通过等离子体激元在表面的散射而发射的。此外,检测到的荧光信号通常包含未与表面等离子体耦合的激子的荧光。由于荧光发射过程和信号组成的复杂性,从荧光光谱中提取强耦合信息更加困难。

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图二。银纳米线-单层WSe₂耦合体系的荧光光谱(a,d),归一化荧光光谱(b,e)和相应的散射光谱(c,f)。

中国科学院物理研究所/北京国家凝聚态物理研究中心魏宏研究员课题组与武汉大学徐洪星教授课题组合作开展了上述问题的研究。研究小组在银纳米线和单层 WSE 之间设计了一个耦合系统。因为银纳米线支持表面等离子体,所以有可能区分不同来源的荧光信号

由一个或两个表面等离子体模与激子耦合引起的拉比分裂出现在耦合体系的散射光谱中(图1)。拉比分裂的大小超过了表面等离子体和激子的平均损耗,表明发生了强耦合。由表面等离子体发射的荧光通过纳米线的表面等离子体的透射来提取。结果表明荧光光谱和散射光谱具有相同的线性特征,荧光光谱也表现出两个极化的激子态,这是由表面等离子体和激子的强耦合引起的(图2)。利用耦合振子模型,结合单层WSe₂的荧光光谱,计算了耦合体系的荧光光谱,计算数据的分析结果与实验结果一致(图3)。该研究揭示了表面等离子体-激子强耦合体系中荧光发射过程与表面等离子体散射过程之间的关系,阐明了荧光光谱特征形成的原因,为进一步理解表面等离子体-激子耦合体系丰富的光谱现象提供了新方法和新思路。

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图3。(a)实验荧光光谱的拟合峰(填充点)和计算荧光光谱的能量(空中心点)与低能等离子体模式的能量之间的关系。(b)实验荧光光谱中低能极化激子峰与激子峰强度比的关系。

研究结果发表在《物理评论快报》(physical review letters)128,167402 (2022),标题为“强等离子体激发耦合的统一散射和光致发光光谱”。第一作者是牛,博士生。该研究得到了国家自然科学基金和中国科学院的资助。

文章:https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.128.167402

编辑:云开叶落

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